Reviews
Pushing the activity of CO2 electroreduction by system engineering
Hao Shen, Zhengxiang Gu, Gengfeng Zheng
二氧化碳还原反应技术有望实现间歇性可再生能源储存和零碳排放能量循环, 为了实现该反应的进一步工业化应用, 迫切需要基于系统工程的研究和创新。在反应器设计中, 基于气体扩散电极的流动反应体系得到了广泛关注。通过引入该类反应体系并进行合理的体系优化, 研究者能实现远超传统溶液电化学体系的高催化电流密度和二氧化碳还原选择性, 将该反应在工业化应用道路上向前推进。本文总结与讨论了有关反应器的结构创新和系统工程优化的最新研究工作, 展望了该领域的挑战和发展趋势,特别是一系列具有重要研究价值的系统工程因素。
Low-temperature synthesis of sp2 carbon nanomaterials
Yu Ding, Mengqi Zeng, Lei Fu*
石墨烯和碳纳米管由于其优异的性质, 在光电器件、能量转化等领域具有广泛的应用前景。为了推进石墨烯和碳纳米管的实际应用, 降低其制备温度是关键因素。在低温下制备sp2碳纳米材料能够降低能耗, 减少成本, 提高工业生产安全性。本文阐述了主要的低温生长策略及其内在机理, 包括选择具有高反应活性的前驱体, 设计催化剂的组分及物态来调控反应路径, 供给非热能形式的能量预裂解活化前驱体。
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Lewis pairs polymerization of polar vinyl monomers
Wuchao Zhao, Jianghua He, Yuetao Zhang*
全球日益增长对聚合物材料的需求, 不断刺激着路易斯酸碱对催化各种极性乙烯基单体聚合的研究。本文根据所用路易斯酸种类的不同, 综述了路易斯酸碱对催化极性乙烯基单体聚合取得的进展。重点描述了聚合结果, 聚合机理以及目前应对的挑战和未来路易斯酸碱对聚合发展的方向。
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Engineering nucleic acid chemistry for precise and controllable CRISPR/Cas9 genome editing
Weiqi Cai, Ming Wang*成簇的规律间隔短回文重复序列(CRISPR/Cas9)基因编辑技术是一种新型精准操作和编辑细胞基因组方法, 其基本原理是利用一条RNA链识别并引导核酸酶蛋白Cas9对靶标基因组进行编辑。然而, 研究发现CRISPR/Cas9技术具有一定的脱靶效应, 限制了其临床应用转化的潜力。近来, 构建新型的Cas9基因编辑蛋白或者通过核酸分子工程及化学修饰的方法调控gRNA活性和对靶标基因组的识别性能为提高基因编辑的准确性提供了新策略。本文概述了近年来基于核酸化学修饰设计的可控CRISPR/Cas9基因编辑研究进展及其生物医学应用, 并对基于gRNA化学修饰发展可控基因编辑技术进行了展望。
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Dynamic supraparticles for the treatment of age-related diseases
Hongwei Liao, Zeyu Liang, Nan Wang, Min Wei, Ying Chen, Fangyuan Li*, Daishun Ling*
大量临床前研究表明, 由功能性纳米粒子可逆组装而成的动态变构超粒子在老年病早期诊断和治疗方面具有独特的优势, 未来或将显著改善老年病管理现状。本文系统回溯了动态变构超粒子的可控化学合成进展, 并结合老年病的流行病学和病理学特点以及发病机制等, 深入探讨动态变构超粒子在典型老年病诊疗中的应用。
Articles
Jialing Wu, Junmei Chen, Yang Huang, Kun Feng, Jun Deng, Wei Huang, Yunling Wu, Jun Zhong, Yanguang Li*
本文报道了分散在分级氮化碳载体上单原子钴材料作为锂-多硫化物电池的高效正极催化剂。该材料通过三聚氰胺和三聚氰酸在Co2+离子存在的条件下直接反应, 并在氩气气氛下退火得到。产物具有独特的分层结构, 由许多超薄多孔的C3N4纳米薄片组成, 上面负载了单原子Co。X射线吸收实验证实了Co的原子级分散; 电化学测试表明, 该材料能有效地促进多硫化物的相互转化。当使用它作为锂-多硫化物电池的正极催化剂时, 电池展现了较大的容量(在1.6 mA/cm2下~1400 mAh/g)、良好的倍率特性(在12.8 mA/cm2下~800 mAh/g)以及在不同电流密度和不同硫负载下的循环稳定性。
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Qingqing Pang, Binbin Tu, Lingyi Yang, Qiaowei Li*
本文研究多孔晶体材料内配体参与的化学反应, 并利用结构的柔性探索在不同外界刺激下的结构转变。通过将含有双键官能团的柱子配体组装到层柱型金属有机框架中, 利用被框架限制的成对柱子配体的双键实现具有立体选择性的光化学[2+2]环加成反应, 并且保持材料的单晶状态。进一步通过利用吡唑羧酸配体的柔性, 实现此类三维网络结构的温度响应的动态结构呼吸行为。本论文的工作为研究多孔晶体材料内结构转变机理提供了良好的材料平台。
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A bio-inspired O2-tolerant catalytic CO2 reduction electrodeXu Lu, Zhan Jiang, Xiaolei Yuan, Yueshen Wu, Richard Malpass-Evans, Yiren Zhong, Yongye Liang*, Neil B. McKeown*, Hailiang Wang*受到自然界光合作用的启发, 本文提出一种具有耐氧性的二氧化碳还原催化电极的设计。该电极使用微孔聚合物作为二氧化碳选择性过滤层, 酞菁钴分子/碳纳米管复合物作为还原催化剂, 在液流电解槽中可以将含有5%氧气的二氧化碳混合气体以75.9%的法拉第效率还原成一氧化碳, 在含有20%氧气的情况下依然可以达到49.7%的法拉第效率, 稳定性可达18 h以上。通过向酞菁配体引入氰基和硝基取代基, 电极的电化学性能和耐氧性可被进一步优化。
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Bisphosphonium salt: an effective photocatalyst for the intramolecular hydroalkoxylation of olefins
Hao Cheng, Xin Wang, Liang Chang, Yilin Chen, Lingling Chu*, Zhiwei Zuo*利用简单、易制备的双季鏻盐作为新颖、高效的有机光催化剂, 实现了可见光催化的烯烃分子内氢化烷氧基化反应。利用光引发的电荷转移策略, 生成烯烃自由基正离子中间体, 以醇类作为亲核试剂, 高效合成了多种反马氏选择性环醚产物。双季鏻盐的独特光催化性质使其可以在温和的条件下促进烯烃的单电子氧化, 从而区域选择性的合成一系列饱和环醚化合物。
Wei-Tao Dou, Zhao-Yang Qin, Jun Li, Dong-Ming Zhou, Xiao-Peng He*
流感病毒的季节性爆发严重威胁着人类健康, 然而目前针对流感病毒的精准检测和阻断工具仍较为缺乏。本文发展了一种具有核/壳结构的自组装唾液酸寡糖探针, 实现了甲型流感病毒的比例荧光检测及宿主细胞入侵阻断。以N,N'-二芳基-二氢二苯并[a,c]吩嗪的聚集发光粒子为母核, 与二氰基亚甲基-4H-吡喃唾液酸寡糖化合物发生自组装, 通过荧光共振能量转移原理构建上述核/壳结构比例荧光探针。该探针体系可通过唾液酸寡糖与病毒表面血凝素蛋白的选择性识别作用实现: (1) 不同亚型流感病毒的特异性比例荧光检测; (2) 人流感病毒入侵宿主细胞的高效阻断。
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